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盡管電化學(xué)還原CO2技術(shù)是將大氣中CO2轉(zhuǎn)化成附加值高的化學(xué)品的最有前景方法之一，但實(shí)現(xiàn)高效的二氧化碳轉(zhuǎn)化性能仍然需要克服很多困難。這里，首次報告了三維鐵卟啉基-石墨烯水凝膠（FePGH）作為穩(wěn)定的電催化劑用于高效還原二氧化碳（CO2）為一氧化碳（CO）。該還原過程是在含有FePGH的水系介質(zhì)中進(jìn)行，其具有高度多孔和導(dǎo)電的3D石墨烯結(jié)構(gòu)，于是在極低的過電位下（280 mV），產(chǎn)CO的法拉第效率達(dá)96.2％，此外FePGH還顯示出很好的催化耐久性，20小時電解后產(chǎn)CO的法拉第效率仍保持為96.4％，遠(yuǎn)高于其他報道的電催化劑性能。這種構(gòu)建3D石墨烯基水凝膠電催化劑的方法為其他類型分子電催化劑的發(fā)展提供了新途徑。

Figure 1.所用材料的分子結(jié)構(gòu)，以及合成三維多孔FePGH的示意圖。   
 

             Figure 2. （a）LGH和（e）FePGH的SEM圖，（b-c）LGH在不同放大倍數(shù)下的明場TEM圖，（f-g）FePGH在不同放大倍數(shù)下的明場TEM圖，（d）LGH和（h）FePGH的HAADF-STEM圖。 

Figure 3. （a）LGH, FeTMAP 和FePGH的紫外可見吸收光譜，（b）LGH 和FePGH的Raman譜， LGH 和FePGH的XPS譜，（c）N 1s區(qū)域，（d）Fe 2p區(qū)域。

Figure 4.（a）所制備FePGH/RVC電極的光學(xué)照片，（b）不同電極在不同施加電壓下的總電流比較，（c）產(chǎn)CO法拉第效率和CO局部電流密度，（d）在不同施加電壓下產(chǎn)H2和CO的質(zhì)量電流密度，（e）FePGH-H在不同施加電壓下的周轉(zhuǎn)頻率，（f）長期的CO2還原電解穩(wěn)定性測試。

該研究工作由澳大利亞創(chuàng)新材料研究所Gordon G. Wallace聯(lián)合David L. Officer課題組于2019年發(fā)表在Energy Environ. Sci.期刊上。原文：Energy efficient electrochemical reduction of CO2 to CO using a three-dimensional porphyrin/graphene hydrogel（DOI: 10.1039/c8ee03403f）