盡管人們做了很多研究，但石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)中多色光致發(fā)光(PL)的機(jī)理仍存在爭(zhēng)議。深入了解GQDs中多色發(fā)射的起源對(duì)于調(diào)節(jié)其發(fā)光是非常必要的，這樣能更好利用這種熒光材料。在此，合成了具有氨基，羧基和羧酸銨基團(tuán)的GQDs。制備的GQDs具有激發(fā)和濃度相關(guān)的多色PL特性。通過(guò)調(diào)節(jié)激發(fā)波長(zhǎng)或GQDs的濃度，可以得到特定的發(fā)光顏色，包括藍(lán)色、青色、綠色、黃色，甚至橙色。系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和光學(xué)研究表明，石墨烯基平面和不同的官能團(tuán)主要顯示nN 2P–σ*, π–π*, nO 2p–π*(–COOH), nO 2p–π*(–COO−)和nN 2p–π*電子轉(zhuǎn)換，表現(xiàn)為多熒光中心，產(chǎn)生了依賴(lài)于激發(fā)的多色PL。pH-dependent PL測(cè)量證明了不同類(lèi)型的電子躍遷及其顏色發(fā)射。此外，系統(tǒng)的光學(xué)和形態(tài)學(xué)分析表明，隨著濃度的增加，GQDs可以自組裝成不同形貌和尺寸的J型聚集體，所觀察到的與濃度相關(guān)的多色PL可以歸結(jié)為GQDs中聚集介導(dǎo)的能級(jí)重建。我們的發(fā)現(xiàn)進(jìn)一步表明，各種熒光中心之間的競(jìng)爭(zhēng)和自聚集過(guò)程主導(dǎo)了GQDs的發(fā)光性能。這項(xiàng)工作將有助于理解GQDs中激發(fā)和濃度相關(guān)的多色發(fā)射的起源，這對(duì)于拓寬GQDs的應(yīng)用領(lǐng)域也具有很大的指導(dǎo)意義。
Fig. 1 (a) 520nm發(fā)射的GQDs的吸收和多重譜圖；(b)不同濃度GQDs溶液的吸收光譜；(c) GQDs水溶液的PL光譜作為激發(fā)波長(zhǎng)的函數(shù)。
Fig. 2 (a) GQDs在520 nm發(fā)射的PLE光譜的變化；(b) PLE光譜；(c)不同濃度的GQD溶液的標(biāo)準(zhǔn)化最大PL光譜和(d)相應(yīng)的CIE坐標(biāo)。
Fig. 3 不同濃度GQD溶液的反容量譜。
Fig. 4 不同濃度GQD溶液的三維熒光光譜分析。
Fig. 5 不同濃度GQD溶液的AFM圖。
Fig. 6 不同熒光中心隨GQDs濃度增加的變化趨勢(shì)。
Fig. 7 (a)說(shuō)明與GQDs多色排放有關(guān)的能量水平的示意圖。(b)不同濃度的GQD溶液在365 nm激發(fā)波長(zhǎng)下的CIE坐標(biāo)。(c)在365 nm激發(fā)波長(zhǎng)下，GQDs在溶液中隨濃度增加而聚集的過(guò)程及其發(fā)光變化的示意圖。
相關(guān)研究成果與2019年由四川大學(xué)Yong Jin課題組，發(fā)表在Nanoscale (DOI: 10.1039/c9nr08461d)上。原文：Mechanisms behind excitation- and concentrationdependent multicolor photoluminescence in graphene quantum dots
