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直接甲酸燃料電池（DFAFCs）和直接甲醇燃料電池（DMFCs）都是用于各種電子設(shè)備的有前途的發(fā)電技術(shù)，而它們的大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用在很大程度上由于缺乏具有高活性和可接受成本的先進貴金屬催化劑而被排除在外。本文中，我們報告了一種簡單且可擴展的策略，以制備錨固在三維（3D）硼和氮共混的石墨烯氣凝膠（Pd/BNG）上的納米級Pd晶體，作為甲酸和甲醇氧化反應(yīng)的多功能電催化劑。所得的Pd/BNG催化劑具有一系列與陽極燃料電池催化系統(tǒng)相適應(yīng)的獨特結(jié)構(gòu)優(yōu)點，例如較大的比表面積、3D互連的多孔骨架、均勻的Pd分布、豐富的B和N活性位以及出色的導(dǎo)電性。與傳統(tǒng)的Pd/炭黑和Pd/石墨烯催化劑相比，新設(shè)計的3D Pd/BNG結(jié)構(gòu)具有顯著增強的電催化性能，包括大的電化學(xué)活性表面積、高的質(zhì)量活性和良好的長期穩(wěn)定性。密度泛函理論計算進一步揭示了Pd與BNG底物之間存在很強的電子相互作用，有效增強了Pd/BNG對CO中間體的抗毒能力，從而促進了電催化反應(yīng)動力學(xué)。

Figure 1. 3D Pd/BNG催化劑的合成程序示意圖

Figure 2. Pd/BNG混合體的典型（A和B）FE-SEM、（C）TEM和（D–G）HRTEM圖像；C部分的插圖：Pd/BNG中Pd的粒徑分布；（H）FE-SEM圖像以及從正方形區(qū)域獲取的（I）C，（J）B，（K）N和（L）Pd元素的相應(yīng)元素映射分析

Figure 3. Pd/BNG催化劑的電催化活性：（A）0.5 M H₂SO₄、（B）0.5 M NaOH、（C）0.5 M H₂SO₄和0.5 M HCOOH以及（D）0.5 M NaOH和1 M CH₃OH溶液中，Pd/BNG、Pd/G和Pd/C電極的循環(huán)伏安圖

Figure 4. Pd/BNG、Pd/G和Pd/C的長期穩(wěn)定性和導(dǎo)電性：（A）在具有0.5 M HCOOH的0.5 M H₂SO₄溶液中，以0.15 V記錄的計時電流曲線；（B）具有1 M CH₃OH的0.5 M NaOH溶液中，-0.2V下記錄的計時電流曲線；（C）交流阻抗譜；（D）Pd/BNG和Pd/G光譜的局部放大

Figure 5. （A）Pd/NG和（B）Pd/BNG的弛豫原子結(jié)構(gòu);（C）NG和BNG上Pd的d-PDOS圖 

相關(guān)研究成果于2019年由河海大學(xué)Huajie Huang課題組，發(fā)表在Inorg. Chem. Front.（DOI: 10.1039/c9qi01448a）上。原文：Anchoring nanosized Pd on three-dimensional boron- and nitrogen-codoped graphene aerogels as a highly active multifunctional electrocatalyst for formic acid and methanol oxidation reactions。

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