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重慶大學(xué)Li Li課題組--一種構(gòu)筑用于能源應(yīng)用的氮摻雜石墨烯負(fù)載單原子催化劑的通用方法
       具有原子級(jí)分散催化位點(diǎn)的單原子催化劑(SACs)在能源相關(guān)化學(xué)反應(yīng)中展現(xiàn)出巨大前景。在這項(xiàng)工作中,我們開(kāi)發(fā)了一種簡(jiǎn)便而通用的合成方法,使用蒙脫石(MMT)作為結(jié)構(gòu)模板,合成具有高表面積和分級(jí)結(jié)構(gòu)的過(guò)渡金屬(Fe,Ni,Co,Cu等)基SACs。所制備的鎳SAC(Ni-SAC)在電化學(xué)CO2還原方面具有出色性能,實(shí)現(xiàn)CO2至CO轉(zhuǎn)化,且在-0.6至-1.1V電壓區(qū)間(對(duì)RHE參比)內(nèi)法拉第效率大于90%。且鐵SAC(Fe-SAC)具有優(yōu)秀的ORR活性,其半波電位超過(guò)了目前最好的Pt/C催化劑。
 
Figure 1.(a)M-SAC的制備示意圖。(b)Ni-SAC的明場(chǎng)TEM圖像。(c)Ni-SAC的HAADF-STEM圖像。(d)Ni-SAC的EDX元素分布圖。
 

Figure 2. (a)MMT、插入菲咯啉的MMT以及插入Ni(phen)n2+的MMT的XRD圖譜。(001)面間距由謝勒方程計(jì)算得到。(b)菲咯啉,MMT,插入菲咯啉和Ni(phen)n2+的MMT的FTIR光譜。(c和d)原位XRD圖顯示[Ni(phen)n2+]-MMT和MMT的碳化過(guò)程。
 

Figure 3. (a,b,c)Ni-SAC的Ni 2p,N 1s和C 1s XPS光譜。(d)在Ni-SAC的Ni K邊緣處歸一化的XANES光譜,插圖顯示放大圖。(e)Ni-SAC的k3加權(quán)傅里葉變換光譜。(f)Ni-SAC的EXAFS擬合曲線。
 

Figure 4. N2飽和(黑色)和CO2飽和(紅色)的0.5 M KHCO3溶液中測(cè)得的LSV曲線,掃描速率為5 mVs-1。插圖顯示了CO(灰色條)和H2(綠色條)的法拉第效率隨電位的變化。(b)穩(wěn)定性測(cè)試。(C)Fe-SAC和Pt/C在O2飽和的0.1 M KOH中的ORR極化曲線,在5 mV s-1和1600 rpm下測(cè)得。插圖顯示Fe-SAC在O2和Ar飽和的0.1 M KOH中的循環(huán)伏安法曲線,掃描速率為50 mV s-1。(d)Fe-SAC和Pt/C在O2飽和的0.1 M KOH中測(cè)得的計(jì)時(shí)電流響應(yīng),其中I0是初始電流密度,I是在時(shí)間t測(cè)得的電流密度。
 
      本研究于2020年由重慶大學(xué)的  Li Li課題組 發(fā)表于Journal of Materials Chemistry A (https://doi.org/10.1039/C9TA11715F)
原文:A General Method to Construct Single-Atom Catalysts Supported on N-doped Graphene for Energy Applications
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