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       探索經(jīng)濟(jì)高效的氨硼烷(AB)脫氫催化劑是實(shí)現(xiàn)氫經(jīng)濟(jì)的迫切需要。過渡金屬氮化物(TMNs)在各種儲能/轉(zhuǎn)換系統(tǒng)中受到了廣泛關(guān)注，但在AB脫氫中的應(yīng)用研究卻很少。在此，我們提出了一種綠色的方法，將Co摻雜的氮化鎳納米顆粒錨定在雙金屬有機(jī)配合物中還原的氧化石墨烯納米片(rGO/ CoNi-N)上。結(jié)果表明，該催化劑具有優(yōu)異的AB脫氫催化性能，TOF值為126.0 min^-1，活化能(E_a)為32.8 kJ mol^-1，可與國內(nèi)外先進(jìn)催化劑相媲美。基于實(shí)驗(yàn)和理論研究，rGO/CoNi-N的顯著性能可以歸因于活性位點(diǎn)的充分暴露和良好的傳質(zhì)。值得注意的是，Co物種摻入Ni-N中可以調(diào)節(jié)電子態(tài)，使d帶中心上升，促進(jìn)H₂O吸附，降低決速步驟步驟(H₂O解離)的能壘，從而大大促進(jìn)AB水解。
 

圖1 rGO/CoNi-N納米復(fù)合材料的制備路線
 

圖2 rGO/CoNi-MOC前驅(qū)體的(a) SEM和(b,c) TEM圖像。(d) rGO/CoNi-N納米復(fù)合材料的SEM圖像，(e-h) TEM圖像，(i) HRTEM圖像和(j) EDX能譜
 
 
圖3 (a) rGO/CoNi(1:x)-MOC和(b) rGO/CoNi(1:x)-N的XRD譜圖。(c,d) rGO/Ni-N， (e,f) rGO/Co-N和(g,h) CoNi-N的透射電鏡圖像。
 

圖4 （a,b)在298k條件下，AB脫氫在不同催化劑上生成H₂。(c)對應(yīng)的TOF值。
 

圖5 DFT計(jì)算 (a) Ni₃N(110)和Co-Ni₃N (110) 的d軌道DOS， (b) Ni₃N(111)和Co-Ni₃N(111)的d軌道DOS。(c)水在不同模型表面的吸附結(jié)構(gòu)。(d) H₂O吸附能(Eads(H₂O))和(e) H₂O在Ni₃N(110)、Co-Ni₃N(110)、Ni₃N(111)和Co-Ni₃N(111)表面解離的能量分布。
 
       相關(guān)科研成果由中山大學(xué)Ping Li和北京交通大學(xué)Yu Yu等人于2021年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental（https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120523）上。原文：Architecture control and electronic structure engineering over Ni-based
nitride nanocomposite for boosting ammonia borane dehydrogenation。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號