如果氫氣可以以高密度安全儲(chǔ)存和運(yùn)輸，氫燃料電池將為車(chē)輛提供有效的解決方案。 在這方面，原子氫在單層石墨烯（SLG）上的穩(wěn)定化學(xué)吸附似乎是一個(gè)完美的解決方案，其理論最大存儲(chǔ)容量為 7.7 wt%。 然而，從H
2生成氫化石墨烯需要極端的溫度和壓力。或者氫吸附原子可以在溫和的條件下通過(guò)固/液系統(tǒng)中質(zhì)子的電還原輕松產(chǎn)生。石墨烯對(duì)于該反應(yīng)是電化學(xué)惰性的，但正如我們使用動(dòng)態(tài)電化學(xué)和同位素拉曼光譜所證明的那樣，SLG上的H化學(xué)吸附可以通過(guò)新型Pt電催化的“溢出-表面擴(kuò)散化學(xué)吸附”機(jī)制在溫和條件下進(jìn)行。 SLG 上氫吸附原子在室溫和大氣壓下的表觀(guān)表面擴(kuò)散系數(shù)（~10
−5cm
2s
−1）、容量（~6.6 wt%，~85.7% 表面覆蓋率）和穩(wěn)定性非常重要，它們非常適合涉及在石墨烯上存儲(chǔ)氫原子的應(yīng)用。
圖 1. Pt 電催化原子氫在單層石墨烯上的吸附和解吸。 (a) Pt/SLG/PET 電極（紅色；每 20 個(gè)伏安循環(huán)顯示一個(gè) CV）、Pt/PET 電極（藍(lán)色）和 SLG/PET 電極（灰色）在 0.5 M H
2SO
4 溶液中以 100 mV/s 的循環(huán)伏安圖。 SLG 薄片的尺寸為 2.1 mm × 1.8 mm。(b) Pt/SLG/PET 電極上的電催化溢出-表面擴(kuò)散-化學(xué)吸附機(jī)制的示意圖。
圖 2. 電沉積氫吸附原子表面擴(kuò)散行為的定量測(cè)量。(a) 在不同掃描速率下進(jìn)行的活化 Pt/SLG/PET復(fù)合電極的循環(huán)伏安法。 (b) H
ad脫附電荷與掃描速率平方根的倒數(shù)之間的線(xiàn)性關(guān)系。 (c)活化的Pt/SLG/PET復(fù)合電極的計(jì)時(shí)電流法。電極電位保持在0.10 V為0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 0.7, 0.8, 0.9, 1, 1.2, 1.4, 1.6, 1.8, 2, 2.5, 3,4,5, 6, 7 , 8, 9, 10, 12, 14, 16, 18, 20, 25, 30, 40, 60, 80, 100, 和 120 s（從左到右），然后漸進(jìn)到 0.7 V。 (d) 最短 [0.2∼2 s ] 保持時(shí)間范圍內(nèi)的電荷與時(shí)間的平方根。 (e)單獨(dú)Pt微線(xiàn)電極（紅色）、SLG/PET電極（灰色）和 Pt/SLG/PET 系統(tǒng)（藍(lán)色）的開(kāi)路電位。 (f) Pt/SLG/PET組件在測(cè)量開(kāi)路電位之前在 30、60、120 和 180 秒期間保持在0.10 V后的開(kāi)路電位與時(shí)間的關(guān)系圖。 SLG 薄片的尺寸為 4 mm × 4 mm。
圖 3. 在石墨烯上形成 C-H 吸附化學(xué)鍵的光譜證據(jù)。 原始石墨烯的非原位拉曼光譜（藍(lán)線(xiàn)），電化學(xué)活化石墨烯在 1194 cm
-1 處顯示出 C−H 帶（紅線(xiàn)），以及超薄 HOPG 上的氘取代實(shí)驗(yàn)，在 863 cm
-1處顯示出 C−D 帶（灰線(xiàn)）。
圖 4. H
ad的SLG的表觀(guān)表面擴(kuò)散系數(shù)D隨溫度變化的阿倫尼烏斯圖。通過(guò)在0.5 M H
2SO
4 溶液中對(duì)Pt/SLG/PET組件執(zhí)行循環(huán)伏安法確定值。誤差棒表示標(biāo)準(zhǔn)偏差。
相關(guān)科研成果廈門(mén)大學(xué)Lianhuan Han、Christian Amatore和Dongping Zhan等于2021年發(fā)表在Journal of the American Chemical Society（https://doi.org/10.1021/jacs.1c05253）上。原文：Electrochemical Storage of Atomic Hydrogen on Single Layer Graphene。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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