在沒有外來H
2O
2的情況下對有機污染物進行高效深度降解仍然是光芬頓催化技術面臨的挑戰和研究熱點。本研究提出了一種新型的Ti
3C
2 MXene/MIL-100(Fe)復合材料，通過Fe-原卟啉橋接，原位生成H
2O
2，用于光芬頓催化降解噻蟲啉(TCL)。MXene與MIL-100(Fe)之間產生的Schottky連接和Fe-原卟啉的仿生載氧構建了一個協同體系，促進H
2O
2的生成和光芬頓反應。與MIL-100(Fe)相比，MXene/MIL-100(Fe)對TCL的H
2O
2生成率提高了12倍(氣泡作用下H
2O
2生成率達到1175.2 μmol/L)，降解率提高了24倍，礦化率提高了3.7倍。在無H
2O
2體系中，MXene/MIL100(Fe)催化劑的TCL降解率比許多報道的光- fenton催化劑高21-60倍。MXene / mil - 100 (Fe)意識到比;120 min內對TCL (80 mg/L)的TOC去除率達到80%，具有良好的催化穩定性(>97%的TCL退化)連續10次重用。
圖1. MXFAA/MIL(Fe)-POR合成策略與方法的說明。
圖2 SEM和EDS測得形貌和元素圖:(a) MIL(Fe)， (b) MX， (c) MXFAA， (d) MXFAA/MIL(Fe)-POR;以及(e) MXFAA/MIL(Fe)-POR的鐵元素和(f)氮元素圖。
圖3. (a) PXRD譜圖，(b) FTIR譜圖，(c) TGA和DTG曲線，(d) MIL(Fe)、MXF/MIL(Fe)、MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR的孔徑分布。
圖4. MIL(Fe)、MXF/MIL(Fe)、MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR的(a) C 1s和(b) Fe 2p高分辨率XPS譜;(c) Fe k邊的歸一化XANES光譜和(d) Fe箔、Fe
2O
3和MXFAA/MIL(Fe)-POR的k邊EXAFS光譜的傅里葉變換。
圖5 (a)吸附動力學曲線，(b) TCL在黑暗條件下的吸附速率常數，(c)光芬頓TCL降解MXF、MXFAA、MIL(Fe)、MXF/MIL(Fe)、MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR (TCL濃度為80 mg/L，催化劑用量為10 mg，溫度為25℃)的降解速率常數。
圖6 (a) Fe摻雜，(b)原卟啉摻雜，(c) pH， (d)催化劑用量對TCL MXFAA/MIL(Fe)-POR降解的影響;(e) MXFAA/MIL(Fe)-POR多次再生循環對TCL的降解率;(f) TOC在MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)POR上去除TCL， (g)在MXFAA/MIL(Fe)-POR上降解TCL的途徑。
圖7 (a) UV - vis漫反射光譜，(b) Tauc圖，(c) EIS光譜，(d) PL發射光譜，(e)光電流測量和(f) MIL(Fe)、MXF/MIL(Fe)、MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR的CV曲線。
圖8. 溶解氧對TCL的MIL(Fe)， MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR光- fenton降解性能的影響(a)， (b) MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR在攪拌、鼓泡N
2和空氣下的降解速率常數的影響。
圖9. (a) MIL(Fe)及其復合材料在uv -可見光照射下產生H2O2的性能;(b) MXFAA/MIL(Fe)- por自由基捕獲實驗;(c) DMPO-·OH和(d) TEMPO- h+加合物在uv -可見光照射下懸浮液中的ESR光譜。
圖10 (a) MIL(Fe)的Mott-Schottky圖;(b) MIL(Fe)， (c) MXFAA和(d) MXFAA/MIL(Fe)-POR的UPS光譜。
圖11。提出了MXFAA/MIL(Fe)-POR光- fenton降解TCL的反應機理。
相關科研成果由廣西大學化學化工學院Zhenxia Zhao等人于2022年發表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137964)上。原文：Biomimetic O
2-Carrying and Highly In-Situ H
2O
2 Generation Using Ti
3C
2 MXene/MIL-100(Fe) Hybrid via Fe-Protoporphyrin Bridging for Photo-Fenton Synergistic Degradation of Thiacloprid。
轉自《石墨烯研究》公眾號
