迫切需要具有優(yōu)異散熱能力和固有可持續(xù)性的新興生物復(fù)合材料來(lái)解決現(xiàn)代電子產(chǎn)品的冷卻問(wèn)題和日益增長(zhǎng)的環(huán)境問(wèn)題。然而，基于生物質(zhì)的材料的水分穩(wěn)定性、機(jī)械性能、導(dǎo)熱性甚至阻燃性通常不足以用于實(shí)際的熱管理應(yīng)用。在此，本研究通過(guò)蒸發(fā)誘導(dǎo)的自組裝和隨后的Fe
3+交聯(lián)策略，提出了一種由羧化纖維素納米纖維和石墨烯納米片組成的高性能石墨烯生物復(fù)合材料。Fe
3+配位在穩(wěn)定材料結(jié)構(gòu)、提高生物復(fù)合膜的機(jī)械強(qiáng)度和水穩(wěn)定性方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用，密度泛函理論計(jì)算揭示了其作用。生物復(fù)合膜的分級(jí)結(jié)構(gòu)還導(dǎo)致42.5 W m
-1 K
-1的高平面內(nèi)熱導(dǎo)率，從而實(shí)現(xiàn)卓越的傳熱性能。此外，所得生物復(fù)合材料膜表現(xiàn)出優(yōu)異的焦耳加熱性能，具有快速的熱響應(yīng)和長(zhǎng)期穩(wěn)定性，改善了熱穩(wěn)定性和阻燃性。因此，這種通用策略和所需的生物復(fù)合膜的整體性能為功能和安全的熱管理提供了廣泛的應(yīng)用前景。
圖1. CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜的制備及結(jié)構(gòu)表征。(a) CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜制備示意圖。
(b) CNF/40% GN-Fe薄膜照片(中)及其截面(左)和表面形貌(右)的SEM圖像。(c,d) CNF/40% GN-Fe薄膜的截面(c)和表面(d)的高倍率SEM圖像以及相應(yīng)的c, O和Fe的EDS元素圖。
(e) CNF- Fe和CNF/40% GN-Fe薄膜的XRD譜圖。(f) CNF/20% GN-Fe、CNF/40% GN-Fe和CNF/60% GN-Fe薄膜的拉曼光譜。(g,h) CNF、CNF/40% GN、CNF- Fe和CNF/40% GN- Fe薄膜的FTIR光譜。(i) CNF、CNF/40% GN、CNF- Fe和CNF/40% GN- Fe薄膜的XPS測(cè)量光譜。(j,k) CNF/40% GN (j)和CNF/40% GN- Fe (k)薄膜的XPS光譜。(l) CNF/40% GN-Fe薄膜的Fe 2p XPS光譜。
圖2. CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜的力學(xué)性能和水穩(wěn)定性。(a) CNF、CNF/40% GN、CNF- Fe和CNF/40%GN- Fe薄膜的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線和(b)相應(yīng)的抗拉強(qiáng)度，(c)楊氏模量，(d)韌性。
(a)中的插圖顯示了CNF/40% GN-Fe薄膜的柔韌性。(e,f) CNF- Fe (e)和CNF/40% GN-Fe (f)薄膜斷裂截面的SEM圖像。(g) CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜斷裂機(jī)理示意圖。(h) CNF/40% GN和CNF/40% GN- Fe薄膜在水中手動(dòng)搖動(dòng)后的照片。CNF/40% GN膜完全分解，而CNF/40% GN- Fe膜保持完整。(i) CNF/40% GN和CNF/40% GN- Fe薄膜表面水滴隨時(shí)間變化的照片和(j)相應(yīng)的水接觸角。(k)基于DFT計(jì)算的CNF單元、GN單元或Fe
3+之間鍵合的能量?jī)?yōu)化幾何形狀。(l)計(jì)算了CNF-GN、CNF-Fe和CNF-GN- Fe模型體系的結(jié)合能。
圖3. CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜的導(dǎo)熱性能。(a) CNF/GN- fe生物復(fù)合膜的面內(nèi)和透面導(dǎo)熱系數(shù)(k)與GN含量的關(guān)系。(b) CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜的導(dǎo)熱性增強(qiáng)(TCE)。TCE由(k - k
m)/k
m確定，其中k
m是聚合物基體的導(dǎo)熱系數(shù)。(c) CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜的導(dǎo)熱各向異性(k
∥/k
⊥)。k
∥和k
⊥分別表示薄膜的平面內(nèi)和平面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)。(d)基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜的熱增強(qiáng)效率(k/k
f)與理論預(yù)測(cè)極限的比較。k
f為填料的導(dǎo)熱系數(shù)。(e) CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜的k
∥與先前報(bào)道的纖維素復(fù)合膜的k
∥隨填料含量的變化比較。(f) CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜與先前報(bào)道的纖維素復(fù)合材料的抗拉強(qiáng)度和k
∥的比較。(g) CNF-Fe和CNF/40% GN-Fe薄膜瞬態(tài)溫度分布的有限元模擬。(h)模擬平均頂面溫度與加熱時(shí)間的關(guān)系。(i)溫度對(duì)加熱時(shí)間的偏微分。(j)達(dá)到穩(wěn)定溫升時(shí)間。
圖4. CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜用于散熱的演示。(a) CNF- Fe和CNF/40% GN-Fe薄膜對(duì)LED芯片散熱的測(cè)試裝置示意圖。(b) LED芯片溫度隨工作時(shí)間的變化;(c)相應(yīng)的熱紅外圖像。
(d) CNF- Fe和CNF/40% GN-Fe膜的面內(nèi)傳熱示意圖。(e)薄膜溫度隨加熱時(shí)間的變化及(f)相應(yīng)的熱紅外圖像。
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圖5. CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜的焦耳加熱性能。(a) CNF/40% GN-Fe膜的電壓-電流曲線。插圖顯示了用于評(píng)估焦耳加熱性能的測(cè)試設(shè)置。CNF/40% GN-Fe薄膜在不同電壓下的溫度變化曲線(b)和電壓調(diào)節(jié)過(guò)程中的溫度變化曲線(c)。(d) CNF/40% GN-Fe薄膜在不同電壓下的熱紅外圖像。(e) CNF/40% GN-Fe膜在3-7 V下的循環(huán)加熱性能(f) CNF/40% GN-Fe膜在7 V恒定電壓下的長(zhǎng)期溫度穩(wěn)定性。插圖顯示了相應(yīng)的熱紅外圖像。
圖6. CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜的熱性能和阻燃性。(a) CNF- fe和CNF/40% GN-Fe薄膜的TGA和DTG曲線。(c)使用酒精燈燃燒CNF- Fe和CNF/40% GN-Fe薄膜的照片。(d) CNF、CNF/40% GN、CNF- Fe和CNF/40% GN- Fe薄膜的HRR曲線，(e) HRR
peak， (f) THR曲線，(g) THR值。(h) CNF/GN-Fe生物復(fù)合膜與其他典型材料的比較，包括商用熱敏墊、Al
2O
3陶瓷、CNF膜和CNF/BN復(fù)合材料。結(jié)果由每個(gè)特征的最大值歸一化。
相關(guān)研究成果由南京大學(xué)Yagang Yao等人2023年發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces (鏈接: https://doi.org/10.1021/acsami.3c10894)上。原文：High-Performance Graphene Biocomposite Enabled by Fe
3+ Coordination for Thermal Management.
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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