氮摻雜碳化鈦(MXene)薄膜在使用高濃度硫酸電解質(zhì)時(shí)，由于贗電容的增強(qiáng)而表現(xiàn)出非凡的體積電容。然而，由于摻雜氮的MXene具有復(fù)雜的電極結(jié)構(gòu)和電解質(zhì)離子行為，其儲(chǔ)能機(jī)制尚不清楚。本文在原始MXene (Ti
3C
2O
2)的基礎(chǔ)上，通過(guò)引入金屬空位和摻雜氮原子構(gòu)建了三種不同的MXene結(jié)構(gòu)，即缺陷型MXene (Ti
2.9C
2O
2)、氮摻雜MXene (Ti
3C
2O
1.9N
0.1)和氮摻雜金屬空位MXene (Ti
2.9C
2O
1.9N
0.1)。然后，應(yīng)用基于密度泛函理論(DFT)的計(jì)算結(jié)合有效篩選介質(zhì)參考相互作用位點(diǎn)法(ESM-RISM)，揭示了電極/電解質(zhì)界面區(qū)域的電化學(xué)行為。通過(guò)分析偽電容反應(yīng)的電子結(jié)構(gòu)、電雙層電容(EDLC)和平衡電位，可以明確結(jié)構(gòu)變化對(duì)其性能的具體影響:金屬空位位可以減小帶電態(tài)下間隙層(外亥姆霍茲平面)的電位差，增加Ti的電子容量，這可以用來(lái)解釋實(shí)驗(yàn)中觀察到的氮摻雜MXene的高贗電容、低電荷轉(zhuǎn)移電阻和高速率容量特性。
圖1. a)水熱法MXene氮摻雜示意圖。b-e)摻雜氮的MXene中的四個(gè)結(jié)構(gòu)。
圖2. a) Ti
3C
2O
2與Ti
2.9CO
1.9N
0.1的表面結(jié)構(gòu)比較。b) Ti
3C
2O
2、Ti
2.9C
2O
2、Ti
3C
2O
1.9N
0.1、Ti
2.9C
2O
1.9N
0.1的狀態(tài)圖密度。
圖3. Ti─O和Ti─N在不同配位環(huán)境下的晶體軌道漢密爾頓居群分析。
圖4. 1.0 M H
2SO
4溶液在荷電狀態(tài)下溶解不同MXene電極的電雙層結(jié)構(gòu)分析。
圖5。反應(yīng)過(guò)程中電極的費(fèi)米能級(jí)位移可以定義為質(zhì)子化/去質(zhì)子化的過(guò)電位和相應(yīng)的量子力學(xué)分析。
相關(guān)科研成果由西安交通大學(xué)電氣工程學(xué)院Zhenyu Wang 和西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院Chenhui Yang等人于2023年發(fā)表在Small （DOI: 10.1002/smll.202307408）上。原文：Unraveling the Role of Metal Vacancy Sites and Doped Nitrogen in Enhancing Pseudocapacitance Performance of Defective MXene.
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202307408
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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