石墨烯獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì)，具有寬帶吸收和超快響應(yīng)，使其成為光電子和自旋電子器件的關(guān)鍵元件。利用高數(shù)據(jù)率、高動(dòng)態(tài)范圍的時(shí)間分辨動(dòng)量顯微術(shù)，本研究報(bào)道了用可見光激發(fā)石墨烯導(dǎo)帶的電子的動(dòng)量空間測(cè)量及其隨后的弛豫。本研究觀察到具有晶格贗自旋極化的初生光激發(fā)電子的顯著非熱分布，這與簡(jiǎn)單緊束縛理論的結(jié)果非常一致。通過改變激發(fā)通量，本研究改變了電子-電子與電子-聲子散射在初始分布弛豫中的相對(duì)重要性。增加激發(fā)通量會(huì)導(dǎo)致非共線電子-電子散射增加和贗自旋極化降低，盡管上散射電子保持一定程度的極化。這些詳細(xì)的石墨烯動(dòng)量分辨電子動(dòng)力學(xué)研究表明了高性能時(shí)間分辨動(dòng)量顯微術(shù)在研究二維材料方面的能力，并可為石墨烯器件的設(shè)計(jì)提供參考。
圖1. 實(shí)驗(yàn)概述。（a） 線極化泵浦脈沖（綠色）將電子提升到Dirac點(diǎn)（ED）上方1.2 eV，延遲的XUV探測(cè)脈沖將電子噴射到連續(xù)介質(zhì)中。（b） 石墨烯樣品的實(shí)空間PEEM圖像。虛線顯示hBN支持的區(qū)域。標(biāo)尺為50μm。
圖2. （a）45μJ/cm
2，（b）132μJ/cm
2和（c）207μJ/cm
2的選定時(shí)間延遲下的能量分布曲線（EDC，實(shí)線）。不同溫度下的模擬熱分布（虛線）用于比較。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)為延遲時(shí)間，黑色為Δt=−1 ps，藍(lán)色為Δt=0 fs，紅色為Δt=200 fs，綠色為Δt=500 fs。灰色的垂直虛線表示直接激發(fā)能量的Dirac點(diǎn)E–EF=0和E–EF=hν
pump/2=1.2 eV。在負(fù)延遲數(shù)據(jù)（黑色曲線）中可以看到高能測(cè)量的噪聲地板。
圖3. 偏振相關(guān)的初始贗自旋各向異性。（a）y-和（b）x-極化泵浦激發(fā)時(shí)，在Δt=0處Dirac點(diǎn)上方1.05和1.21 eV之間的電子動(dòng)量分布如圖所示。激發(fā)通量為45μJ/cm
2，泵浦和探針極化方向分別用白色虛線和品紅箭頭表示。Γ點(diǎn)附近的強(qiáng)度是探測(cè)器的偽影。
圖4. 與緊束縛（TB）理論的比較。（a，c）K2分別為y和x極化激發(fā)時(shí)，Dirac點(diǎn)上方1.05至1.21 eV的電子Δt=0的動(dòng)量分布譜。（b，d）由TB模型預(yù)測(cè)的光電子動(dòng)量圖。（d）中的插圖是沒有泵矩陣元素，說明了所謂的“暗走廊”以及在沒有贗自旋極化的情況下信號(hào)的外觀。TB模型與（e）y極化和（f）x極化實(shí)驗(yàn)的角分辨強(qiáng)度比較。泵極化方向由頂部面板中的白色虛線指示。指定的泵節(jié)點(diǎn)由頂部面板中的細(xì)品紅線和底部面板中的品紅虛線表示。
圖5. 贗自旋弛豫。（a） K2的ROI圖示。用y極化（左）和x極化（右）泵浦脈沖記錄數(shù)據(jù)。來自所有谷區(qū)中類似ROI的數(shù)據(jù)被組合以產(chǎn)生瞬態(tài)信號(hào)Ny和Nx，在所有能量>0.8 eV的情況下進(jìn)行積分。（b）Ny（藍(lán)色）和Nx（紅色）與泵/探針延遲的關(guān)系。（c） 差值ΔN=Ny–Nx（黑色）和IRF（灰色陰影）。布居數(shù)和各向異性都跟蹤IRF，表明弛豫比200 fs IRF快得多。（d） 不同注量下歸一化各向異性A與能量的關(guān)系。在較高的通量下，各向異性總體上減小，但通過更多的散射事件持續(xù)存在。
相關(guān)研究成果由石溪大學(xué)
Thomas K. Allison課題組2024年發(fā)表在
Nano Letters (鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c02378)上。原文：Momentum-Space Observation of Optically Excited Nonthermal Electrons in Graphene with Persistent Pseudospin Polarization
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
