具有能量密度大、重量輕、機械強度高等特點的柔性電池被認為是便攜式電子產品的迫切目標。在此，首次通過流變工程提出了含有滾柱狀取向孢子碳球的獨立石墨烯纖維電極。借助定向微流控共紡技術和等離子體還原方法，將孢子碳球自組裝并定向分散成眾多石墨烯薄片，形成富含內部滾織結構的石墨烯纖維電極，既增強了活性材料之間的電接觸，又有效提高了石墨烯纖維電極的機械強度和結構穩定性。將所設計的石墨烯纖維與活性硫陰極和鋰金屬陽極相結合，所組裝的柔性硫鋰電池具有高容量(>1000 mA h g
-1)、優異的循環壽命和良好的力學性能的電化學性能。根據密度泛函理論和COMSOL模擬，滾柱狀孢子碳球取向石墨烯纖維主體增強了對可溶性多硫化物的捕獲催化轉化行為和對鋰金屬的成核活性位點，從而協同抑制了陰極側多硫化物的梭形效應和陽極側鋰枝晶的生長，從而提高了硫鋰電池的整體電化學性能。
圖1所示.(a) SC/GO合成示意圖。(b) GO和(c,d) SC/GO的SEM圖像。(e)氧化石墨烯和SC/氧化石墨烯的電子電導率。(f) rGO和SC/rGO中的電子傳導和離子傳輸示意圖。(g) COMSOL多物理場模擬SC/GO的電位分布。(h) rGO和SC/rGO的典型應力-應變曲線。(i) SC/rGO在50次拉伸循環下的應力保持和應力應變曲線。(j) PPy@S/rGO在不同外部變形下的數碼照片。
圖2(a) SC@TiC合成示意圖。(b) SC@TiC的SEM， (c) TEM， (d) EDS圖像。(e)原理圖制作過程。(f) SC@TiC/rGO-S的XRD圖和(g) SEM圖。
圖3.多硫化物在(a) rGO、(b) SC/rGO和(c) SC@TiC/rGO上的吸附及催化機理(d) rGO-S、SC/rGO-S、SC@TiC/rGO-S的CV曲線。LSV曲線由CV曲線中的(e) R2還原峰和(f) O2氧化峰組成。由CV曲線的(g) R2還原峰和(h) O2氧化峰導出的Tafel圖。(i) rGO-S、SC/rGO-S和SC@TiC/rGO-S電極的Nyquist圖(以及插圖中的等效電路圖)，(j)速率性能，(k)循環性能。
圖4.(a) TiC(100)和(b)碳表面多硫化物固定化動力學和催化轉化過程。(c) TiC(100)和碳表面的吸附能圖。(d) Li
2S
6電解質的紫外可見吸收光譜。(e) Li
2S
x/S
8轉化反應的自由能圖。
(f,g) Li
2S在TiC表面的優化吸附構型。(h) Li
2S團簇在TiC和C上分解的能量譜。
圖5.Li
2S在(a) rGO、(b) SC/rGO和(c) SC@TiC/rGO上的沉淀曲線。(d) rGO、(e) SC/rGO、(f) SC@TiC/rGO上Li
2S析出的相應SEM圖像。(g) rGO、(h) SC/rGO和(i) SC@TiC/rGO上Li
2S降水剖面的生長模型。(j) rGO、(k) SC/rGO和(l) SC@TiC/rGO電極的GITT曲線。
圖6.Cu箔和SC@TiC/rGO在COMSOL多物理場仿真中的仿真結果。(c) SC@TiC/rGO的SEM圖像。(d) SC@TiC/rGO/Li的俯視圖和(e)橫斷面圖像。對稱電池的電化學性能:(f)速率性能和(g)恒流循環。(h) SC@TiC/rGO- s∥SC@TiC/rGO/Li電池的全電池模型及循環性能。
相關研究成果由浙江理工大學
Shenghui Shen、浙江大學
Xinhui Xia和Jiancang Zhou課題組2024年發表在
ACS Nano (鏈接：https://doi.org/10.1021/acsnano.4c07864)上。原文：
Roller-like Spore Carbon Sphere-Orientated Graphene Fibers Prepared via Rheological Engineering for Lithium Sulfur Batteries
轉自《石墨烯研究》公眾號
