本文通過簡單化學法合成石墨烯改性CeO?-g-C?N?復合材料，探究其在可見光下降解有機污染物的性能及機理。
背景：針對CeO?和g-C?N?光催化劑載流子復合率高、可見光響應弱的問題，引入石墨烯構建異質結以提升性能。
方法：1）熱聚合尿素制備g-C?N?；2）硝酸鈰與g-C?N?混合煅燒形成CeO?-g-C?N?；3）超聲分散石墨烯獲得三元復合材料。通過XRD、TEM、SEM、FTIR和UV-Vis DRS表征材料結構與光學性質，并以RhB為污染物評估光催化活性。
圖1.所制備樣品的XRD圖譜（a）。CeO?的TEM圖像（b），N-GO的TEM圖像（c）和g-C?N?的TEM圖像（d）。CeO?@N-GO/g-C?N?的SEM圖像（e），TEM圖像（f）和相應的HR-TEM圖像（g）。
圖2.g-C3N4和CeO2@N-GO/g-C3N4的XPS全譜(a)以及高分辨率的C 1s (b)、N 1s (c)和Ce 3d (d)譜。
圖3.UV-vis DRS (a)，(ah)1/2與(hu)的關系圖(b)，8-C3N4和CeO2的XPS VB光譜(c)，以及所制備樣品的N2吸附-解吸等溫線(d)。
圖4。樣品的PL光譜(a)、瞬態光電流響應(b)和EIS光譜(c)。
圖5。MBT在g-C3N4、CeO2和具有不同CeO2含量的CeO2@N-GO/g-C3N4上的降解（a）。MBT在不同反應時間的紫外-可見光譜（b），循環實驗（c），以及五次反應循環前后的XRD圖譜（d）的CeO2@N-GO/g-C3N4。
圖6。MBT降解的m/z：初始溶液（a），60分鐘（b）和120分鐘（c）。在CeO2@N-GC g-C3N4上降解MBT過程中產生的不同種類的中間產物（d）。
圖7。反應性物種捕獲實驗結果（a）和DMPO-O??（b）以及DMPO-•OH（c）的ESR光譜，針對CeO?@N-GO/g-C?N?。
圖8。g-C3N4（a）和CeO2（b）的頂視圖和側視圖。g-C3N4（c）和CeO2（d）的逸出功。CeO2/g-C3N4的電荷密度差（e，頂視圖和側視圖）（黃色等值面：電子積累，藍色等值面：電子耗盡，等值面值為0.002 e Å^-3）。
圖9。CeO2和g-C3N4在接觸前（a）和接觸后（b）的電荷轉移示意圖，以及可見光照射下CeO2@N-GO/g-C3N4的光催化機制（c）的提出。
結果：1）XRD證實CeO?和g-C?N?共存，CeO?含量增加時其衍射峰增強；TEM/SEM顯示石墨烯均勻負載于CeO?-g-C?N?表面，形成緊密異質界面；FTIR驗證組分間化學相互作用。2）UV-Vis DRS表明石墨烯顯著拓寬材料可見光吸收范圍并增強光捕獲能力。3）光催化實驗中，石墨烯改性材料（CeO?含量30%）對RhB的降解效率達95%以上，遠超純CeO?和g-C?N?，且循環5次后性能穩定。
機理：可見光激發下，CeO?和g-C?N?產生電子-空穴對，石墨烯作為高效電子導體，加速電子遷移至其表面，抑制復合；電子與溶解氧反應生成超氧自由基（·O??），空穴直接氧化污染物或生成羥基自由基（·OH），協同降解RhB為無害物質。
結論：石墨烯改性顯著提升CeO?-g-C?N?的光催化活性，異質結結構促進載流子分離并拓寬光響應，為開發高效穩定光催化劑提供新思路。全文通過材料設計與機理解析，為有機污染治理提供了可行方案。
創新點：
首次將石墨烯與CeO?-g-C?N?復合，構建三元異質結構，突破單一或二元材料的性能瓶頸。
通過調控組分比例和界面結構，顯著提升光吸收能力和載流子分離效率。
應用價值：
為高效降解有機污染物提供了新型光催化劑設計思路，具有綠色環保、成本低、穩定性高等優勢。
機理研究為優化異質結光催化劑提供了理論支持，可拓展至能源轉化（如光解水制氫）等領域。
綜上，該研究通過材料改性策略和機理探索，為解決環境污染問題提供了兼具科學價值和應用潛力的解決方案。
轉自《石墨烯研究》公眾號
